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第一作者：张爽

通讯作者：李小平 教授

通讯单位：陕西师范大学

https://doi.org/10.1016/j.jhazmat.2024.136515

下载链接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0304389424030942?via%3Dihub

亮点  

•利用机器学习预测了土壤铅相对生物有效性（RBA）。

•土壤中Pb的生物可利用性和相对生物有效性大多在20%至80%之间。

•射击场土壤的Pb-RBA为88.21 ± 16.92 %，而工业土壤为47.71 ± 20.35 %。

•根据不同土壤来源和生物体内靶器官以精确铅风险评估的Pb-RBA。

研究概述

图1. 图文摘要

有意或无意摄入土壤中的铅会危害人体特别是婴幼儿童的健康。虽然相对生物有效性(RBA)可以精确评估铅对人体健康的影响，但目前还没有针对不同土壤来源和生物体内靶器官的Pb-RBA的具体数据。本研究基于机器学习算法，对不同土壤来源和生物体内靶器官的Pb-RBA进行了预测。研究发现，土壤中的铅-生物可利用性（Pb-BAc）和铅-生物有效性（Pb-RBA）主要分布在20%-80%区间，这与美国环保署（USEPA）规定的60 %标准存在差异。通过随机森林模型预测的不同生物体内靶器官的Pb-RBA平均值分别为：血液49.94 ± 18.65 %、肾脏60.15 ± 26.62 %、肝脏60.90 ± 21.51 %、股骨50.70 ± 17.56 %，以及结合靶器官62.89 ± 16.64 %。射击场土壤的Pb-RBA平均值为88.21 ± 16.92 %，加标/老化土壤为77.11 ± 14.05 %，标准土壤材料为73.70 ± 20.31 %；农业土壤为68.28 ± 18.93 %，城市土壤为64.36 ± 21.82 %，采矿/冶炼土壤为53.99 ± 17.66 %，工业土壤为47.71 ± 20.35 %。本研究首次根据不同的土壤来源和生物体内靶器官来评估Pb-RBA，为土壤铅风险评估提供更准确的Pb-RBA数据。

主要研究结果

图2. 小提琴图：a)不同土壤来源的配对BAc-RBA数据；b)不同土壤来源的非配对Pb-BAc数据；c)不同体外方法的配对BAc-RBA数据；d)不同体外方法的非配对BAc数据；e)不同生物靶器官的Pb-RBA数据。小提琴图中的实线表示中位数，虚线表示第25和75百分位数。

在不同土壤来源中，射击场土壤的Pb-RBA和Pb-BAc胃相最高，范围分别为：67.00-191.70%和79.00-100.00%，平均值分别为104.30 ± 25.48和93.47 ±6.71。采矿/冶炼土壤的Pb-RBA和胃相及肠相的Pb-BAc范围分别为：1.00-117.00%，0.10-103.00%和0-86.70%，平均值分别为平均值分别为46.26 ± 27.13%，48.64 ± 28.61%和18.89 ± 24.52%，低于部分土壤来源。不同的体外方法得出的土壤中铅的生物可给性也不相同。SBRC的胃相生物可给性最高，其次是UBM。在肠相，RIVM和UBM的生物可给性最高，这可能与肠相较低的pH有关。在不同的生物靶器官中，结合靶器官的Pb-RBA高于其他靶器官，范围为0.75-140%，平均值为65.83 ± 34.03%，而血液是最低的，范围为1.00-141.00%，平均值为48.07 ± 30.30%。总的来说，土壤中铅的生物可利用性和相对生物有效性大多分布在20%-80%范围，这不同于USEPA土壤中铅的相对生物有效性为60%的设定。

图3. 污染土壤中不同体外方法（UBM、SBRC、PBET、RIVM 和 IVG）胃相（GP）和肠相（IP）铅的生物可利用性与铅的相对生物有效性之间的IVIVCs关系。黑色实线表示最佳拟合回归模型，蓝色实线表示 95% 的置信区间，虚线表示 95% 的预测区间。

基于不同体外方法（UBM,SBRC,PBET,RIVM,IVG）胃相和肠相与铅的相对生物有效性的IVIVCs发现胃相比肠相相关性更好（图3）。在这5种体外方法中，与Pb-RBA相关性最好的是UBM-GP(R²=0.63,N=145)和SBRC-GP (R²=0.62,N=248)。其次是IVG,但IVG的R²仅为0.55，没有达到相关标准。因此，基于本次大样本量研究推荐UBM-GP和SBRC-GP作为预测污染土壤Pb-RBA的体外方法。

图4. 污染土壤中不同生物体内靶器官铅的相对生物有效性与体外方法胃相（GP）铅的生物可利用性之间的IVIVCs。黑色实线表示最佳拟合回归模型，蓝色实线表示 95% 的置信区间，虚线则表示 95% 的预测区间。

体外胃相生物可给性与体内Pb-RBA的相关性优于肠相（图3）。建立体外胃相Pb-BAc与不同生物体内靶器官Pb-RBA的相关关系（图4），不同生物体内靶器官的预测模型的强度从R²=0.49（血液）到R²=0.64（肾脏 and 结合靶器官）。肾脏、骨和结合靶器官的Pb-RBA与体外Pb-BAc拟合回归模型的R²和斜率符合基本标准。同时考虑R²、斜率和截距三个标准的情况下，肾脏是预测体内Pb-RBA相关性最好的生物靶器官(R²=0.64, slope=0.92，intercept=-9.16，N=138）。

图5. 不同生物靶器官（血液、肾脏、肝脏、股骨、结合靶器官）的随机森林模型（a-e）和支持向量回归模型（f-j）的训练集与测试集的实测数据与预测数据散点图。

本研究以胃相Pb-BAc、总铅浓度、土壤来源和体外方法作为输入特征，构建随机森林（RF）和支持向量回归（SVR）模型预测不同生物靶器官Pb-RBA（图5）。RF模型训练集R²范围为0.88-0.96 , RMSE为7.04-11.42，测试集R²范围为0.73-0.88 ,RMSE为11.85-19.58，能够较好拟合各变量与 Pb-RBA之间的内在关系。SVR模型训练集R²范围为0.68-0.83, RMSE为14.11-19.44，测试集R²范围为0.52-0.81, RMSE为12.45-21.19，RF模型的预测准确率优于SVR模型，且预测误差更低。两种模型在肾脏作为靶器官时均表现出最佳的稳定性和准确性，与IVIVCs的结果一致，因此推荐肾脏作为Pb-BAc预测Pb-RBA的生物靶器官指标。

图6. 利用RF模型预测不同生物体内靶器官和不同土壤来源的Pb-RBA

通过随机森林模型预测的Pb-RBA范围为4.12–125.60%。不同生物体内靶器官的Pb-RBA平均值分别为：血液49.94 ± 18.65 %；肾脏60.15 ± 26.62 %；肝脏，60.90 ± 21.51 %；股骨，50.70 ± 17.56 %；结合靶器官，62.89 ± 16.64 %。通过随机森林模型预测不同土壤来源的Pb-RBA结果表明，射击场土壤的Pb-RBA最高（平均值：88.21 ± 16.92 %)，其次是加标/老化土壤（平均值：77.11 ± 14.05 %)和标准土壤材料（平均值：73.70 ± 20.31 %)。因此，射击场工作人员摄入土壤中铅的风险应值得关注。预测结果显示，在所有土壤来源中采矿/冶炼土壤（平均值：53.99 ± 17.66 %)和工业土壤（平均值：47.71 ± 20.35 %)的Pb-RBA处于较低水平。而农业用地土壤（平均值：68.28 ± 18.93 %)和城市土壤（平均值：64.36 ± 21.82 %)的Pb-RBA预测结果已超过美国环保署设定的60 %。

本研究在总结当前土壤中铅的生物可给性和相对生物有效性研究的基础上，提出了将机器学习模型应用于铅的相对生物有效性的预测。基于预测结果建议，可根据不同土壤来源和生物体内靶器官更精准地评估土壤铅风险数据中的Pb-RBA值，在使用IEUBK模型预测相关地点的血铅水平时，应适当调整Pb-RBA以避免高估或低估风险。从而减少采用美国环保署设定的60 %铅风险基准值分析时产生的误差与不确定性。

作者介绍

张爽，陕西师范大学地理科学与旅游学院区域环境学专业博士研究生，主要研究方向为生态环境评价与修复。主持完成陕西师范大学博士自由探索项目1项，以第一作者在Journal of Hazardous Materials重要期刊发表科技论文1篇。

李小平，博士，陕西师范大学地理科学与旅游学院教授，博士生导师，陕西省污染暴露与生态环境健康国际联合研究中心主任，纳米环境科学与健康国际联合研究中心主任。获宝钢优秀教师奖、陕西最美科技工作者、西迁精神传承人、陕西省最美生态环保志愿者等荣誉。长期从事污染物区域环境过程、暴露风险与调控等方面的研究。先后主持国家和省部级各类项目近20项，以第一作者/通讯作者在Journal of Hazardous Materials、Science of the Total Environment等国内外重要期刊发表科技论文100余篇。研究成果获陕西省科学技术奖、陕西省高校科学技术奖、陕西省生态科技奖、陕西省环境保护青年科技奖等。